福建物构所串联电催化CO2制乙烯取得新进展
将CO2通过电化学方法转化为高附加值的C2+产物如乙烯，不仅对于“碳达峰”和“碳中和”目标的顺利实现具有积极推动作用，而且能减轻人类对化石燃料的过度依赖，符合资源、能源发展战略的角度，但目前电催化CO2制乙烯受限于单一活性位点的多电子转移过程和缓慢的C-C耦合步骤，仍面临活性低、选择性差等难题。
近日，中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣研究员和*远标研究员，在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院青促会优秀会员项目、福建省科技厅面上项目资助下，设计一种有效的串联催化策略来提升还原CO2制乙烯的选择性，通过将非贵金属单原子Ni高效催化CO2RR产CO和Cu纳米催化剂可以进行CO-CO耦合的优势有效结合，进行串联催化来提升CO2RR制乙烯的选择性。实验中，在卟啉基三嗪框架中心锚定Ni单原子(PTF-Ni)及其表面负载Cu纳米颗粒，制备了非贵金属基的串联电催化剂PTF(Ni)/Cu，催化时单原子Ni高效将CO2还原为中间体CO，生成的CO马上被临近的Cu纳米催化剂进行C-C耦合反应高效转化为乙烯。因此，与非串联催化剂PTF/Cu(卟啉中心无金属原子的三嗪框架)主要产甲烷相比，乙烯的法拉第效率提高了5倍(-1.1Vvs.RHE)，由9.6%提高到57.3%，优于目前已经报导其他大多数电催化剂。此外，PTF(Ni)/Cu表现出良好的稳定性，连续电解11h后仍能保持约91%的初始活性。原位红外实验、对比实验一氧化碳电还原和理论计算表明，PTF(Ni)有利于增加Cu纳米颗粒表面的*CO活性中间体，进而提升C-C耦合的概率，且明显降低了生产乙烯所需要的能量，因此通过串联催化，提升了CO2转换为乙烯的活性。
串联电催化剂提升CO2RR制乙烯示意图
该工作为进一步提升电催化CO2产附加值高的多碳产物的选择性提供了一条新的策略。这一成果近期发表在Angew.Chem.Int.Ed.上，并被选为HotPaper。
此外，近年来该团队致力于设计多孔框架材料应用于CO2催化转化研究，取得了一系列进展（Angew.Chem.Int.Ed.,60,;Angew.Chem.Int.Ed.,60,;Angew.Chem.Int.Ed.,59,;Sci.ChinaChem.,64，；ACSEnergyLett.,5,;ACSMaterialsLett.,3,;Small,;Small,;CCSChem.,1,;Appl.Catal.B:Environ.,,）。
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